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Walter White, un profesor de química de instituto al que, poco después de cumplir 50 años, le diagnostican un cáncer de pulmón en estadio III y se dedica a fabricar metanfetamina para asegurar la economía de su familia. A medida que su turbio negocio progresa, Walter se gana una notoria reputación bajo el alias de "Heisenberg". Cranston declaró que, aunque disfrutaba haciendo comedia, decidió que debía centrarse en hacer otra cosa.
Pero creo que todo buen drama que se precie siempre tiene una pizca de comedia, porque puedes aliviar la tensión al público cuando es necesario y luego volver a aumentarla". Walt White no tiene ni idea de que a veces es gracioso, pero como actor, reconozco cuando hay momentos cómicos y oportunidades".
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Anna Gunn interpreta a
Skyler White, la mujer de Walter, que estaba embarazada de su segundo hijo antes del diagnóstico y que sospecha cada vez más de su marido cuando este empieza a comportarse de forma poco habitual. Gunn ve a Skyler como una mujer "con los pies en la tierra, dura, inteligente y motivada". Gunn ve la estancada carrera de escritora de Skyler como su mayor sueño, diciendo: "Creo que realmente en el fondo anhela ser una artista y ser creativa y productiva."
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Jesse Pinkman, compañero de cocina y antiguo alumno de Walter. Paul ve a Jesse como un chico divertido. "Es solo un alma perdida, no creo que sea un mal chico, simplemente se mezcló con la gente equivocada". Paul se explayó sobre los antecedentes del personaje, diciendo: "No viene de un entorno abusivo y alcohólico. Pero quizá no se relacionaba con su padre, quizá su padre era demasiado estricto y demasiado correcto para Jesse". Paul comparó la relación del personaje con Walt con La extraña pareja.
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Dean Norris como
Hank Schrader, marido de Marie, cuñado de Walter y Skyler y agente de la DEA. Al principio de la serie, Hank pretendía ser el "alivio cómico".
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Betsy Brandt como
Marie Schrader, hermana de Skyler y esposa cleptómana de Hank. Brandt describió a Marie como "una zorra desagradable", pero también afirmó que había algo más en ella. "Pienso que estamos viendo más de ella ahora que ella estaría allí para su familia. Pero todo gira en torno a ella".
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RJ Mitte como
Walter White Jr, el hijo de Walter y Skyler, que tiene parálisis cerebral. Comienza a reprobar tras el anuncio del cáncer de Walter. El propio Mitte tiene parálisis cerebral, aunque en una forma más leve. Mitte declaró que tuvo que hacer una regresión de su terapia para representar al personaje, quedándose despierto hasta altas horas de la noche para arrastrar las palabras y aprendiendo a andar con muletas para que su forma de caminar no pareciera falsa.
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Giancarlo Esposito como Gustavo "Gus" Fring (temporadas 3-4; invitado temporada 2), un distribuidor de drogas chileno de alto nivel que tiene una tapadera como propietario de la cadena de comida rápida Los Pollos Hermanos. Esposito declaró que, para la tercera temporada, incorporó su entrenamiento de yoga a su interpretación.
Gus es el más guay que ha pisado la Tierra. Pienso en Eddie Olmos en Corrupción en Miami. Estaba como muerto, apenas respiraba. Reflexioné, ¿Cómo es que este tipo está de pie en este fuego y no hace nada? Gus me ha permitido ese nivel de flexibilidad y relajación, no porque tenga el poder definitivo y sepa que puede acabar con la vida de alguien. Simplemente, está seguro de sí mismo.
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Bob Odenkirk como
Saul Goodman (temporadas 3-5; recurrente en la temporada 2), un abogado sin escrúpulos que representa a Walt y Jesse. Odenkirk se inspiró para Goodman en el productor cinematográfico Robert Evans.
Pensé en Robert Evans porque he escuchado The Kid Stays in the Picture en CD. Cambia constantemente su cadencia y su forma de hablar. Enfatiza palabras interesantes. Tiene mucha actitud en casi todas las líneas que dice. Cuando ensayo las escenas a solas, imito a Robert Evans para encontrar esos momentos y giros. Luego salgo y hago de Saul.
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Jonathan Banks como
Mike Ehrmantraut (temporadas 3-5A; invitado temporada 2), trabaja para Gus como limpiador multiuso y sicario, y también trabaja para Saul como investigador privado. El personaje de Mike ha sido comparado con el de Winston Wolf de Harvey Keitel en Pulp Fiction, que Banks dice que no intenta emular: "Intenté inmediatamente quitármelo de la cabeza, sinceramente. Su limpiador no es mi limpiador. Pero en todo este mundo, uno sospecharía que ha habido muchísimos limpiadores, ya sean del gobierno o contratistas individuales".
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Laura Fraser como
Lydia Rodarte-Quayle (temporada 5B; recurrente temporada 5A), empleada de alto rango de Madrigal Electromotive y antigua socia de Gus Fring. A regañadientes, comienza a suministrar metilamina a Walt y Jesse y ayuda a Walt a expandir sus operaciones en el extranjero.
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Jesse Plemons como
Todd Alquist (temporada 5B; recurrente temporada 5A), un empleado de Vamonos Pest Control que se convierte en socio de Walt y Jesse.